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激光才能可认为越来越高速的干干净净燃料敞开

来源:http://www.17930ip.com 作者:威尼斯城所有登入网址 时间:2020-04-06 13:18

利物浦大学的研究可以帮助科学家充分发挥新的清洁能源技术的潜力。

近日,我校材料系副教授梁永晔课题组研发出了一种对于二氧化碳 还原反应具有高选择性和活性的电催化剂,此工作成果发表在国际一流学术期刊《Nature Communications》(自然通讯,影响因子11.329),题目为《Highly Selective and Active CO2 Reduction Electrocatalysts Based on Cobalt Phthalocyanine/Carbon Nanotube Hybrid Structures》(基于钴酞菁/碳纳米管复合结构的具有高选择性和活性的二氧化碳还原电催化剂)。

寻找可持续的替代化石燃料的方法是全球研究人员的重中之重。二氧化碳(CO2)是一种非常丰富的废物,可以转化为富含能量的副产品,如一氧化碳。但是,需要使这一过程更加有效,才能在全球工业规模上发挥作用。

全球性碳循环是地球可持续发展的关键之一,然而,过去几百年来的人类活动已经导致大气中CO2含量大幅上升。电催化还原CO2为有价值的碳基产物是一个非常有前景的应对策略,它可以于室温、水系中操作,并且能够以太阳能等可再生能源作为能量输入。但是目前,较高的过电势和较低的目标产物选择性是CO2电化学还原领域的发展瓶颈。因此,开发具有低成本、高活性、高选择性以及良好稳定性的催化剂是电催化CO2还原应用于工业化生产的重要基础。

电催化剂作为实现二氧化碳减排所需的效率“逐步改变”的潜在途径已经显示出前景,但它们运作的机制往往是未知的,这使得研究人员难以以合理的方式设计新的。

梁永晔及其合作者们通过在纳米尺度和分子级别上的协同调控,开发出了一种基于钴酞菁分子的高性能CO2还原电催化剂材料。在纳米尺度上,CoPc分子通过强π-π相互作用均匀的附着在碳纳米管外壁上,形成CoPc/CNT复合物。与CoPc分子相比,该复合物电催化剂显著提高了CO2还原为一氧化碳(CO,一种在大规模化工产品制造中广泛应用的重要工业气体)反应的电流密度并有效改善了催化剂的选择性以及稳定性。在0.1 M 碳酸氢钾 电解质中进行电催化CO2还原时,CoPc/CNT复合催化剂能够在0.52 V的过电势下稳定地维持10mA cm-2左右电流密度10小时以上,并且CO的法拉第效率始终保持在90%以上。在分子水平上,通过在CoPc分子上引入氰基,得到的CoPc-CN/CNT复合物电催化剂在0.1M KHCO3水相电解质中催化CO2还原为CO的法拉第效率在研究的电势区间内都达到95%以上。该CoPc-CN/CNT电催化剂能够在0.52V过电势下进一步提高CO2还原的电流密度至15mAcm-2,转化频率(Turnover Frequency, TOF)为4.1s-1。该复合催化剂在电催化CO2还原中能够实现较高的电极电流密度(可媲美当前最好的非均相电催化剂),同时维持单个催化位点的高活性(可媲美当前最好的分子体系电催化剂)。该项研究表明这种分子/纳米碳复合材料是一类非常诱人的能够转换过剩排放CO2为可再生燃料的电催化剂材料。

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大学化学系研究人员与北京计算科学研究中心和STFC卢瑟福阿普尔顿实验室合作发表的“自然催化”新研究展示了基于激光的光谱技术,该技术可用于研究原位CO2的电化学还原并为这些复杂的化学途径提供急需的见解。

图. a)CoPc/CNT复合物的TEM图像,插图包括CoPc分子, CoPc/CNT复合物和CNT的拉曼光谱以及CoPc/CNT复合物示意图;b)CoPc/CNT与CoPc在0.1 M KHCO3中电催化还原CO2的气体产物的偏电流密度;CoPc-CN/CNT与CoPc-CNT在0.1 M KHCO3中催化还原CO2的电极电流密度对比c)和气体产物法拉第效率对比d).

研究人员使用了一种称为振动和频生成(VSFG)光谱的技术,结合电化学实验,探索了一种名为Mn(bpy)(CO)3Br的特定催化剂的化学性质,这是最有前景和研究最多的二氧化碳还原电催化剂之一。 。

该工作得到了国家青年千人计划、深圳市基础研究学科布局项目、孔雀团队、重点实验室项目等基金支持。

使用VSFG,研究人员能够观察到仅在电极表面存在很短时间的关键中间体 - 这在以前的实验研究中尚未实现。

文章链接:

在利物浦,这项工作由Cowan集团进行,Cowan集团是一个研究和开发可持续生产燃料的新催化系统的研究团队。

供稿:材料系

加入利物浦团队的Gaia Neri博士说:“原位研究电催化剂的一个巨大挑战是必须区分电极表面的单层短寿命中间分子和来自无活性分子的周围'噪声'。在解决方案中。

“我们已经证明,VSFG可以跟踪催化循环中甚至非常短寿命物种的行为。这是令人兴奋的,因为它为研究人员提供了更好地了解电催化剂如何运作的新机会,这是迈向下一步的重要一步。将电化学二氧化碳对话的过程商业化为清洁燃料技术。“

继这项研究之后,该团队正在努力进一步提高该技术的灵敏度,并正在开发一种新的检测系统,以实现更好的信噪比。

该研究由工程和物理科学研究委员会(EPSRC)资助。

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